Один из 11 детей маркиза де Доломьё; родился в поместье Доломьё возле Ля-Тур-дю-Пэн (La Tour-du-Pin) в Дофине. Еще юношей был принят в Мальтийский орден и на 19-м году, за убийство на дуэли, был приговорен к смертной казни, заменённой, однако, заключением. В тюрьме Доломьё начал заниматься естественными науками и, по освобождении, продолжая свои занятия в Меце, опубликовал в 1775 г. свои первые исследования «О силе тяжести» (Recherches sur la pesanteur), за которые был избран в корреспонденты Парижской академии наук. В продолжение 14 лет (1777—1791) совершил множество путешествий пешком и вернулся в 1791 г. во Францию с драгоценными минералогическими коллекциями и большим запасом новых геологических данных. Напечатал много мемуаров в «Физическом журнале» (Journal de Physique): Во Франции Доломьё продолжал геологические исследования в городах Оверни и Вогезах, результатом чего были его работы о происхождении базальтов и названного его именем доломита. В 1796 г. Доломьё получил кафедру в новоучрежденной Школе горного дела (École des mines) и избран в члены Института. При возвращении из египетской экспедиции, Доломьё был объявлен в Тарсите военнопленным (1799). Пленники были скоро обменяны, за исключением Доломьё, узнанного своими прежними сослуживцами, мальтийскими рыцарями, и брошенного в тюрьму. Почти два года провел он в мессинской тюрьме, и здесь, на страницах единственной дозволенной ему книги — библии, писал свой последний труд «Размышления о минералогии» (Philosophie minéralogique) (издан после его смерти, в 1802 г.). Получив, по заключении мира, свободу в 1801 г., он скоро умер во время путешествия по Швейцарии. Дневник его последнего путешествия по Швейцарии издан «Brum-Neergard» (1802).